L'héroine de cette histoire est Yako Katsuragi, dont le père a été tué dans une pièce fermée de l'intérieur, et cela de plus apparemment sans raison. Ce mystère commence à tourmenter Yako au point de plonger sa vie peu à peu dans le chaos jusqu'à ce qu'apparaisse Nōgami Neuro (littéralement, Neuro le mangeur de cerveaux), un démon souhaitant devenir détective. Neuro se "nourrit" de mystères, et, trouvant que les mystères de l'enfer ont tous le même goût, cherche donc sur Terre l'ultime mystère, celui qui le rassasira pour l'éternité. Cependant, ne pouvant devenir trop célèbre sous peine d'avoir sa véritable nature dévoilée, il oblige Yako (sous peine de torture) à jouer les détectives, pendant que lui fait tout le raisonnement.
Concrètement, Neuro peut sentir les crimes mystérieux avant même qu'ils ne se produisent. Une fois sur place, les deux détectives profitent de leurs connaissances dans la police afin de rentrer sur la scène de crime, où Neuro déploie alors une panoplie de sorts lui permettant de trouver des indices très facilement. Le criminel trouvé, Yako, n'y connaissant strictement rien en énigme, se contente de pointer du doigt le coupable que Neuro lui a désigné. Celui-ci poursuit les explications concernant la façon dont s'est déroulé le crime, et au moment précis où le puzzle est résolu, Neuro avale les sentiments de haine et de colère provenant du criminel. Parfois, Neuro punit aussi le criminel en le rendant fou, pour tester la résistance du cerveau humain.
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